W kampanii wyborczej nie prezentowała żadnego konkretnego programu. Jej atutem było doświadczenie pracy w Unii, gdzie zyskała opinię kompetentnego, niezależnego polityka. Startowała jako kandydat niezależny, ale wspierały ją partie prawicowe i liberalne. Grybauskaite, obecnie bezpartyjna, do 1989 r. była członkiem Litewskiej Partii Komunistycznej.

Ukończyła kurs dla kadry kierowniczej na waszyngtońskim Uniwersytecie Georgetown. Później pracowała w litewskiej dyplomacji i ministerstwie finansów. Deklaruje się jako osoba wierząca. Zna kilka języków, m.in. polski. W pierwszym wystąpieniu zapowiedziała walkę z oligarchami i przywrócenie sprawiedliwości w sądownictwie.

Zastąpiła na stanowisku prezydenta Litwy Valdasa Adamkusa, którego dwie kolejne kadencje (1998–2002 oraz 2004–2009) miały wielkie znaczenie dla stabilizacji Litwy oraz obrania przez nią prozachodniego kursu. Adamkus, który urodził się przed wojną, a całe dorosłe życie spędził w USA, pragnął oczyścić Litwę z sowieckich wpływów i przywrócenia tam zachodnich standardów.

Blisko współpracował z Polską w sprawach bezpieczeństwa energetycznego, wspierał także suwerenność Ukrainy i Gruzji. Dla większości społeczeństwa przez obie kadencje był niekwestionowanym autorytetem politycznym i moralnym.